uu.seUppsala universitets publikationer
Ändra sökning
RefereraExporteraLänk till posten
Permanent länk

Direktlänk
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association
  • vancouver
  • Annat format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annat språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
Time-Resolved IR Spectroscopy Reveals a. Mechanism with TiO2 as a Reversible Electron Acceptor in a TiO2-Re Catalyst System for CO2 Photoreduction
Uppsala universitet, Teknisk-naturvetenskapliga vetenskapsområdet, Kemiska sektionen, Institutionen för kemi - Ångström, Fysikalisk kemi. South Valley Univ, Qena Fac Sci, Dept Chem, Qena 83523, Egypt..
Uppsala universitet, Teknisk-naturvetenskapliga vetenskapsområdet, Kemiska sektionen, Institutionen för kemi - Ångström, Fysikalisk kemi.
Uppsala universitet, Teknisk-naturvetenskapliga vetenskapsområdet, Kemiska sektionen, Institutionen för kemi - Ångström, Fysikalisk kemi.
Univ Cambridge, Dept Chem, Christian Doppler Lab Sustainable SynGas Chem, Lensfield Rd, Cambridge CB2 1EW, England..
Visa övriga samt affilieringar
2017 (Engelska)Ingår i: Journal of the American Chemical Society, ISSN 0002-7863, E-ISSN 1520-5126, Vol. 139, nr 3, s. 1226-1232Artikel i tidskrift (Refereegranskat) Published
Abstract [en]

Attaching the phosphonated molecular catalyst [(ReBr)-Br-I(bpy)-(CO)(3)](0) to the wide-bandgap semiconductor TiO2 strongly enhances the rate of visible-light-driven reduction of CO2 to CO in dimethylformamide with triethanolamine (TEOA) as sacrificial electron donor. Herein, we show by transient mid-IR spectroscopy that the mechanism of catalyst photoreduction is initiated by ultrafast electron injection into TiO2, followed by rapid (ps-ns) and sequential two-electron oxidation of TEOA that is coordinated to the Re center. The injected electrons can be stored in the conduction band of TiO2 on an ms-s time scale, and we propose that they lead to further reduction of the Re catalyst and completion of the catalytic cycle. Thus, the excited Re catalyst gives away one electron and would eventually get three electrons back. The function of an electron reservoir would represent a role for TiO2 in photocatalytic CO2 reduction that has previously not been considered. We propose that the increase in photocatalytic activity upon heterogenization of the catalyst to TiO2 is due to the slow charge recombination and the high oxidative power of the Re-II species after electron injection as compared to the excited MLCT state of the unbound Re catalyst or when immobilized on ZrO2, which results in a more efficient reaction with TEOA.

Ort, förlag, år, upplaga, sidor
AMER CHEMICAL SOC , 2017. Vol. 139, nr 3, s. 1226-1232
Nationell ämneskategori
Kemi
Identifikatorer
URN: urn:nbn:se:uu:diva-318604DOI: 10.1021/jacs.6b11308ISI: 000393541000030PubMedID: 28013539OAI: oai:DiVA.org:uu-318604DiVA, id: diva2:1086011
Forskningsfinansiär
Knut och Alice Wallenbergs StiftelseEnergimyndighetenVetenskapsrådetTillgänglig från: 2017-03-31 Skapad: 2017-03-31 Senast uppdaterad: 2017-12-28Bibliografiskt granskad

Open Access i DiVA

fulltext(3080 kB)238 nedladdningar
Filinformation
Filnamn FULLTEXT01.pdfFilstorlek 3080 kBChecksumma SHA-512
0e84d478736ce80554bb58a27e2f4fec9e83684e985c84a1b1fd030547d111914b8676cd1e5d035100a8749fd1130d6bc7d320c16c71f05c6b0ad9c98f865237
Typ fulltextMimetyp application/pdf

Övriga länkar

Förlagets fulltextPubMed

Personposter BETA

Antila, Liisa J.Hammarström, Leif

Sök vidare i DiVA

Av författaren/redaktören
Antila, Liisa J.Hammarström, Leif
Av organisationen
Fysikalisk kemi
I samma tidskrift
Journal of the American Chemical Society
Kemi

Sök vidare utanför DiVA

GoogleGoogle Scholar
Totalt: 238 nedladdningar
Antalet nedladdningar är summan av nedladdningar för alla fulltexter. Det kan inkludera t.ex tidigare versioner som nu inte längre är tillgängliga.

doi
pubmed
urn-nbn

Altmetricpoäng

doi
pubmed
urn-nbn
Totalt: 1534 träffar
RefereraExporteraLänk till posten
Permanent länk

Direktlänk
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association
  • vancouver
  • Annat format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annat språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf