uu.seUppsala universitets publikasjoner
Endre søk
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf
Accelerating proton-coupled electron transfer of metal hydrides in catalyst model reactions
Uppsala universitet, Teknisk-naturvetenskapliga vetenskapsområdet, Kemiska sektionen, Institutionen för kemi - Ångström, Fysikalisk kemi.
Uppsala universitet, Teknisk-naturvetenskapliga vetenskapsområdet, Kemiska sektionen, Institutionen för kemi - Ångström, Teoretisk kemi.
Uppsala universitet, Teknisk-naturvetenskapliga vetenskapsområdet, Kemiska sektionen, Institutionen för kemi - Ångström, Molekylär biomimetik.ORCID-id: 0000-0001-5403-9902
Uppsala universitet, Teknisk-naturvetenskapliga vetenskapsområdet, Kemiska sektionen, Institutionen för kemi - Ångström, Fysikalisk kemi.
Vise andre og tillknytning
2018 (engelsk)Inngår i: Nature Chemistry, ISSN 1755-4330, E-ISSN 1755-4349, Vol. 10, nr 8, s. 881-887Artikkel i tidsskrift (Fagfellevurdert) Published
Abstract [en]

Metal hydrides are key intermediates in catalytic proton reduction and dihydrogen oxidation. There is currently much interest in appending proton relays near the metal centre to accelerate catalysis by proton-coupled electron transfer (PCET). However, the elementary PCET steps and the role of the proton relays are still poorly understood, and direct kinetic studies of these processes are scarce. Here, we report a series of tungsten hydride complexes as proxy catalysts, with covalently attached pyridyl groups as proton acceptors. The rate of their PCET reaction with external oxidants is increased by several orders of magnitude compared to that of the analogous systems with external pyridine on account of facilitated proton transfer. Moreover, the mechanism of the PCET reaction is altered by the appended bases. A unique feature is that the reaction can be tuned to follow three distinct PCET mechanisms-electron-first, proton-first or a concerted reaction-with very different sensitivities to oxidant and base strength. Such knowledge is crucial for rational improvements of solar fuel catalysts.

sted, utgiver, år, opplag, sider
2018. Vol. 10, nr 8, s. 881-887
HSV kategori
Identifikatorer
URN: urn:nbn:se:uu:diva-357209DOI: 10.1038/s41557-018-0076-xISI: 000439420400015PubMedID: 30013192OAI: oai:DiVA.org:uu-357209DiVA, id: diva2:1238500
Forskningsfinansiär
Swedish Research Council, 2016-04271Knut and Alice Wallenberg Foundation, 2011.0067Tilgjengelig fra: 2018-08-13 Laget: 2018-08-13 Sist oppdatert: 2019-01-04bibliografisk kontrollert

Open Access i DiVA

fulltext(536 kB)147 nedlastinger
Filinformasjon
Fil FULLTEXT01.pdfFilstørrelse 536 kBChecksum SHA-512
4d4dcb48eb381179e1756e6ca67fc0cde031074a26768ad2cbaaa700d9979095b12bba06745b662c614bd0bec21f9b995491fb41f5dc66c2f1eb1a31a5f98753
Type fulltextMimetype application/pdf

Andre lenker

Forlagets fulltekstPubMed

Personposter BETA

Liu, TianfeiGuo, MeiyuanOrthaber, AndreasLomoth, ReinerLundberg, MarcusOtt, SaschaHammarström, Leif

Søk i DiVA

Av forfatter/redaktør
Liu, TianfeiGuo, MeiyuanOrthaber, AndreasLomoth, ReinerLundberg, MarcusOtt, SaschaHammarström, Leif
Av organisasjonen
I samme tidsskrift
Nature Chemistry

Søk utenfor DiVA

GoogleGoogle Scholar
Totalt: 147 nedlastinger
Antall nedlastinger er summen av alle nedlastinger av alle fulltekster. Det kan for eksempel være tidligere versjoner som er ikke lenger tilgjengelige

doi
pubmed
urn-nbn

Altmetric

doi
pubmed
urn-nbn
Totalt: 300 treff
RefereraExporteraLink to record
Permanent link

Direct link
Referera
Referensformat
  • apa
  • ieee
  • modern-language-association
  • vancouver
  • Annet format
Fler format
Språk
  • de-DE
  • en-GB
  • en-US
  • fi-FI
  • nn-NO
  • nn-NB
  • sv-SE
  • Annet språk
Fler språk
Utmatningsformat
  • html
  • text
  • asciidoc
  • rtf